1921 'de Yenibahçe Gureba-i Müslümin Hastanesinde, 1924–27 yıllarında Haseki Hastanesinde dâhiliye asistanlığı yaptı.

1925'te Mekteb-i Sanayi'de (sonradan Sultanahmet Endüstri Meslek Lisesi) dersler verdi.

1927'de Paris'e giderek iç hastalıkları uzmanlığı öğrenimini tamamladı.

Paris'te kaldığı iki yıl içinde Millî Kütüphane'deki Osmanlı minyatürleri ve Selçuklu tıbbıyla ilgili kaynakları inceledi.

Bu dönem içinde bilgisini arttırmak için bir süre de Viyana'da bulundu.
1930 yılında İstanbul Darülfünunu (Üniversitesi) Tıp Fakültesinde müderris muavinliğine getirildi.

1933 Üniversite Reformu'ndan sonra İstanbul Üniversitesi Tıp Fakültesinde Tıp Tarihi Enstitüsünü kurdu ve başkanı oldu.

Bu dönemde Tıp Fakültesinde tıbbi deontoloji dersleri verdi.

1936 yılında Topkapı Sarayı'ndaki nakışhaneyi düzenleyerek buralarda yıllarca tezhip ve minyatür dersleri verdi.

1939'da profesörlüğe, 1949'da ordinaryüs profesörlüğe yükseldi.

1936–55 yıllarında bir yandan Güzel Sanatlar Akademisinde (sonradan Mimar Sinan Üniversitesi) Türk minyatür ve süsleme sanatları dersleri verirken, bir yandan da Topkapı Sarayı Müzesinde aynı konuda özel kurslar düzenleyerek öğrenci yetiştirdi.
Avrupa ve Amerika'da tıp tarihi araştırmaları yaparken Türk süsleme sanatı sergileri de açtı.

Sanat seminerlerini, 1957 yılından itibaren, mensubu olduğu İstanbul Üniversitesi Tıp Fakültesinde, kurucusu olduğu Tıp Tarihi ve Deontoloji Enstitüsünde, 1967 yılından itibaren Cerrahpaşa Tıp Fakültesinde kurucusu olduğu Tıp Tarihi ve Deontoloji Anabilim Dalında sürdürdü.
Yönetimini üstlendiği Tıp Tarihi ve Deontoloji Enstitüsünde, bağış yoluyla topladığı yazma ve basma kitaplarla, Türkiye'nin alanında en kapsamlı kütüphanesini oluşturdu.

Hekimler, bilim adamları, tarihçiler, edebiyatçılar ve sanatçılar ile ailelerinin bağışladığı belgelerle bir belgelik kurdu.

Bu belgeliği, otobüs biletlerine varıncaya kadar, insan yaşamı ile ilgili her türlü malzeme ile zenginleştirdi.

Katıldığı uluslararası tıp tarihi kongrelerinde Türk tıp tarihinin çeşitli yönlerini tanıttı.

1939'da Türk Tarih Kurumunun kuruluşunda görev aldı ve 1973’te emekliye ayrıldı.
A. Süheyl Ünver, Türk tıp tarihini "Selçuklu Tıbbı" ve "Osmanlı Tıbbı" olarak iki ana başlık altında inceledi; o dönemlerdeki hastalıkların tedavi yöntemleri ile birlikte medrese ve hastane binalarının yapı ve bezeme özelliklerini araştırdı.

Sanat tarihçisi olarak minyatür, hat, ebru gibi Türk geleneksel sanatlarını ve bu sanatların ustalarını inceleyerek bunlarla ilgili bilgiler veren çok sayıda eser yazdı.

Ünver, 1920’lerden başlayarak Türk tarihi araştırmaları da yaptı.

Tarihsel yapılardan hat ve nakışa kadar çeşitli alanlarda bilgi toplamış, kroki ve resimler çizmişti.

Derlediği bilgilerle bir belgelik oluşturdu, bu bilgileri yayımladığı kitap ve makalelerde kaynak olarak kullandı.

Okuduğu, gördüğü, işittiği her yararlı bilgiyi defterlere geçirirdi.

Hazırladığı bin beş yüze yakın defterdeki bilgilerle bir dönemin toplumsal ve kültürel yapısını yansıtarak Türk kültür tarihi içinde kendine önemli bir yer oluşturdu.
Emekli olduktan sonra özel belgeliğindeki kitap ve notlarının bir bölümünü Süleymaniye Kütüphanesi, Türk Tarih Kurumu ve Cerrahpaşa Tıp Fakültesi Tıp Tarihi Enstitüsüne, astronomi ile ilgili bazı malzemeyi Kandilli Rasathanesi Müzesine bağışladı.

1981'de 1. Uluslararası Türk-İslâm Bilim ve Teknoloji Tarihi Kongresinde Üstün Hizmet Beratı, Türk Millî Kültür Vakfı Türk Millî Kültürüne Hizmet Şeref Armağanı ile Kültür Bakanlığı Kültür ve Sanat Büyük Ödülünün sahibiydi.

Cumhuriyet Türkiye'sinde klasik sanatların yeniden doğuşunu gerçekleştiren kişilerden biridir.

Türk sanatının her dalının önce tarihi üzerine araştırmalar yaparak bu alanlarda eserler verdi.

Sanat, bilim ve tıp tarihi konularında iki binden fazla yayını, bunların arasında Divan edebiyatı tarzında yazdığı şiirlerini topladığı bir Divan'ı da vardır.